过冷液体在原子排布涨落的动力学过程中表现出空间不均匀性。根据多数微观理论的观点,过冷液态经历玻璃转变时,弛豫时间和弛豫较慢区域的特征长度增加。对比而言,经典形核理论认为,液相在界面处会率先发生结晶转变。尺度动力学不均匀的长度尺度和时间尺度对于玻璃转变及液相结晶的形核生长问题至关重要。电子相关显微镜(ECM)可用于纳米尺度空间分辨率的液相动力学测量,它使用时间分辨的相干电子衍射来研究纳米尺度的液相动力学。
近日,美国威斯康星大学麦迪逊分校Paul M. Voyles教授在Nature Communications发表了题为“Spatially heterogeneous dynamics in a metallic glass forming liquid imaged by electron correlation microscopy”的研究论文。该团队借助亚纳米级分辨率的电子相关显微镜(electron correlation microscopy)直接实验观察到在Pt基非晶合金的过冷液态中, 动力学空间不均匀性随温度的变化情况。实验得到的四点时空关联函数显示动力学关联长度在冷却至玻璃转变点的过程中增加,且动力学关联长度随弛豫时间的函数关系与Adam-Gibbs理论、不均匀模量耦合理论和玻璃转变的随机一级相变理论都得到很好的符合。同时,实验证明纳米厚度的近表面层的存在,其比块体内部的弛豫时间要快几个数量级。
文献链接:Spatially heterogeneous dynamics in a metallic glass forming liquid imaged by electron correlation microscopy(Nat.Commun.,2018,DOI: 10.1038/s41467-018-03604-2)